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摘要：坩埚表面辐射率是影响坩埚性能的关键因素，直接决定了分子束外延的成膜质量，而错误的选型设计会降低坩埚性能。对分子束源炉内部复杂热场开展了机理研究和数值仿真计算，获得了坩埚表面辐射率对分子束源炉温度场的影响规律。研究发现降低坩埚表面辐射率可减少向外辐射热量，提高保温效果。采用ANSYS仿真分析源炉坩埚内部的温度场，发现坩埚埚口区域温度随着发射率的增加而降低：当发射率从0.05增加到0.95时，坩埚埚口区域温度最高降低90摄氏度，验证了机理分析的结果。通过防氧化处理、精细抛光和表面喷涂特种涂料等处理方式降低坩埚材料表面粗糙度，能够降低坩埚表面辐射率。
关键词：分子束外延；源炉；表面发射率；温度场；仿真分析
Influence of Crucible Surface Emissivity on the Temperature Field of Molecular Beam Epitaxy Source Furnace
Huang Xingxing1，Wu Jin1，Zhu Jingming1，Wang Fengshuang1，Hou Shaoyi1，Wei Hong1，Li Jiafeng2，Hu Qiang3
(1.Jihua Laboratory,Foshan,Guangdong 528251,China;2.Northeastern University,Shenyang 110167,China;3.Institute of Semiconductors,CAS,Beijing 100083,China)
Abstract:The surface emissivity of the crucible is a key factor affecting its performance,which directly determines the film formation quality of molecular beam epitaxy.However,incorrect selection and design could lead to poor performance of the crucible.Mechanism research and numerical simulation calculation of the complex thermal field inside the molecular beam source furnace were conducted to obtain the influence of the surface emissivity of the crucible on the temperature field of the molecular beam source furnace.It is found that reducing the surface emissivity of the crucible can reduce outward radiation heat and improve the insulation effect.Simulation and analysis of the temperature field of molecular beam epitaxy source furnace by ANSYS reveals that the temperature in the crucible mouth area decreases with the increase of emissivity:when the emissivity increases from 0.05 to 0.95,the temperature in the crucible mouth area decreases by 90 degrees centigrade.at the highest,which verifies the results of mechanism analysis.The surface emissivity of the crucible can be reduced by reducing the surface roughness of the crucible material through oxidation prevention treatment,fine polishing and surface spraying with special coatings.
Key words:molecular beam epitaxy;source furnace;surface emissivity;temperature field;simulation analysis
0引言
源炉作为分子束外延生长(简称MBE)设备的核心零部件之一[1]，主要作用是在1×10-10 Torr(1 torr=133.322 Pa)以下的超高真空环境下[2]通过加热丝加热产生高温热场，将源炉内部的待蒸发材料受热蒸发而产生具有稳定束流量和束流角度的高纯分子束[3]，并在超高真空度的MBE腔体内运动到衬底板上沉积生长[4]。分子束源炉可用于蒸发大部分的液体和固体、金属和非金属材料，例如铝、磷、砷、镓、铯、锌、硅、钡和硫等。不同蒸发材料的源炉共同作用于同一分子束外延生长设备上时，可令其化合物生长，例如氮化镓[5]和磷化铟[6]等。
目前国内外对分子束外延生长的温度场特性研究和优化开展了大量工作。Tiedje等[7]设计和验证了一款分子束源炉，结果表明源炉温度场波动率为0.14%左右，铟源蒸发速率波动率为2%左右，影响率可放大15倍。T.J.Mattord等[8]对一款源炉进行深入研究后发现，因为分子束源炉坩埚口处向分子束外延设备腔体的热辐射，坩埚口区域存在较大的轴向温度梯度，因此坩埚口处凝结有部分蒸发材料，影响束流量及束流角度。A Ze⁃he等[9]通过模型研究了源炉温度动态特性，发现蒸发速率对温度变化的响应速度与导热系数和辐射系数有关。梁康[10]通过数值仿真方法对源炉蒸发面温度与沉积速度进行研究后发现，随着蒸发面温度的升高，分子速流量及外延薄膜的生长速率随着蒸发面温度的升高而呈加速上涨趋势，在高温区，温度对蒸发速率影响更大。
本文分析源炉传热机理，研究坩埚表面辐射率对分子束源炉温度场的影响，并利用有限元方法进行验证，希望揭示坩埚表面辐射率影响温度场的有关规律，为坩埚设计提供参考依据，改善坩埚内温度场梯度现象。
1传热机理
常用的分子束源炉如图1所示，主要部件：坩埚[11-12]、加热丝、热电偶、支撑环、屏蔽罩、壳体、水冷罩、开合挡板和安装法兰。工作机理：分子束源炉内的加热丝通电加热，将热量通过辐射的形式传热给内部的坩埚，坩埚通过热传导形式传热给内部的固态或液态待蒸发材料，材料蒸发并以原子的形式向真空腔体内的衬底运动并吸附在衬底上，原子在衬底上迁移并最终进入晶格位置从而外延成薄膜[13]。热蒸发的束流亦受到坩埚内壁辐射传热以确保束流不会冷却凝结在埚口处；由于加热丝亦向外辐射热量，为降低向外辐射热量，加热丝外安装有屏蔽罩；为降低壳体温度和快速调节源炉内部温度，壳体外有水冷罩进行水冷散热。由此可见源炉加热丝、坩埚、屏蔽罩和壳体间的热量交换主要以辐射传热为主[14]。本文将研究坩埚表面发射率对源炉内部，尤其是坩埚口区域温度场的影响。
实际的分子束源炉内部温度场十分复杂，不仅存在上下温区加热丝、坩埚外壁和金属屏蔽层之间的互相辐射传热，坩埚口向MBE腔体进行热辐射，还存在热量由坩埚外壁向内部固态或液态蒸发源和底部坩埚支架的热传导，热量由蒸发源外壁传递到内部的热传导，以及超高真空状态下微量气体和蒸发束流的热对流传热。考虑到坩埚向底部坩埚支架的热传导、超高真空环境下微量气体和蒸发束流的热对流非常微小，本模型将忽略以上两种传热途径。
热量由高温物体传递到所接触的低温物体的特性成为热传导，根据傅里叶定律，传递的热流量为：
由上式可以看出，传递的热流量由导热系数λ、导热面积S、温度差ΔT和材料厚度L决定。导热系数λ由坩埚和蒸发源材质决定，选取导热系数高的材料有助于提高传热能力；对于规则圆柱体坩埚，单位体积蒸发源对应的导热面积S恒定；坩埚材料厚度选择材料强度可承受的下限值作为坩埚厚度，以提高单位面积热流密度。
任何温度高于绝对零度的物体都会以电磁波的形式向外界发出电磁辐射，即热辐射[15]。温度越高，物体的辐射能力越强。当物体上的一部分能量Q辐射到目标物体上时，会产生3种结果，一部分能量被目标物体吸收转化为自身热量，定为Qα，下标α为吸收率；一部分能量被目标物体反射到外界，定为Qρ，下标ρ为反射率；其余部分能量穿透目标物体继续传播，定为Qτ，下标τ为穿透率，如图2所示。以上3种能量关系为：
吸收率、反射率和穿透率的关系为：
需要说明的是，吸收率α、反射率ρ和穿透率τ并不总是共同存在。例如，对理想化物体黑体[16]而言，它可以吸收所有辐射到自身的热量，因而α=1，ρ、τ都为0；对于理想化物体白体而言，它可以反射所有辐射到自身的热量，因而ρ=1，α、τ都为0；对于单原子和对称双原子气体而言，所有辐射到自身的热量都可以穿透过去，因而τ=1，α、ρ都为0；对于不透明固体来说，辐射过来的能量无法直接穿透物体，τ=0，α+ρ=1，这类物体被称为灰体[17]。
对于向周围环境辐射热量的灰体来说，辐射传热的计算较为复杂，最重要的定律是斯蒂芬-玻尔兹曼定律[18]：
对于两个互相辐射的物体，辐射热量不仅取决于两个物体的表面温度和辐射率，还受到两个表面的形状和空间角度等因素影响。两个表面的形状和空间角度直接决定了某个表面辐射和反射出去的热量能被目标表面接收的比例，在此引入视角系数F来代表这个比例。在数学上，以F12表示表面2所能看到的表面1的部分面积与表面1总面积的比值，如图3所示。其数学表达式为：
2个表面辐射面的大小、形状、距离和相对角度完全决定了视角系数的大小。从表面1辐射到表面2的辐射热流强度Q12可以表示为：
在辐射传热方面，加热丝的加热温度设为定值，加热丝、坩埚和金属屏蔽层的相对位置不易变动，因而各部件的视角系数F恒定。降低坩埚表面辐射率使坩埚“黑体化”，可降低坩埚口向MBE腔体的辐射热量，节省更多热量用于加热蒸发源，即黑体强化辐射传热节能[19]。下面将通过有限元仿真计算的方式对坩埚表面辐射率对分子束源炉温度场的影响机理进行验证。
2仿真模型
为获得分子束源炉内部适合材料生长的温度梯度，采用仿真软件ANSYS对源炉内部温度场进行仿真。模型有上下两层加热丝作为热源，坩埚被包裹其中，坩埚内放有待加热蒸发的材料，加热丝外部包裹一圈金属屏蔽层，金属屏蔽层外设置一圈水冷壁作为水冷罩热交换壁面，金属屏蔽层与水冷壁之间为外空气域，金属屏蔽层以内为内空气域。为了减少仿真计算量，将对称的源炉热场模型简化为图4所示的四分之一圆柱模型。
通过ANSYS仿真软件对分子束源炉简化模型做预处理单元处理，模型设置的各种边界条件及输入参数为：上下加热丝为热源，材质为镍，发射率为0.95，设置上层加热丝温度为1 100℃，下层加热丝温度为1 000℃；坩埚材质为钨，发射率设置为变量；蒸发源材质为镓；金属屏蔽层与外水冷壁材质均为不锈钢，发射率为0.95；内外空气域为空气；水冷壁对流换热系数为1 500 W/(m2·K)；内空气域顶部因存在MBE腔体对流换热，设置换热系数为500 W/(m2·K)。考虑到网格划分及计算量，模型中简化坩埚各倒角为直角。由于模型与外部主要通过侧壁及顶部对流换热，因此忽略模型底部向外散热。
分子束源炉简化模型网格划分如图5所示。由于坩埚、金属屏蔽层、外水冷壁较薄，采用多层致密的Face Meshing方法可确保形成多层均匀圆滑网格，提高热传递计算准确性。加热丝本体、外空气域、蒸发源非计算核心区域，网格大小设置为4 mm。内空气域是热场分析的核心区域，网格大小设置为2 mm。优化后的模型网格总数约为15万。
3结果分析
将坩埚表面发射率设置为0.05、0.25、0.5、0.75和0.95进行仿真，仿真计算后的温度场如图6所示。仿真结果显示，坩埚内空气域温度均在850摄氏度左右。选取分子束源炉模型中心轴线作为基准线，提取此轴线上温度变化曲线如图7所示。0~36 mm范围是处于源炉坩埚底部以下的空气域，36~90 mm范围是蒸发源，90~160 mm范围是坩埚内空气域，160~210 mm范围是坩埚口外空气域。高辐射率的壁面会辐射更多热量，导致空气域温度更高。同时，由于高辐射率的坩埚表面辐射更多热量出去，因此处于内部且主要依靠热传导的蒸发源温度略低。特别重要的是，坩埚埚口周围区域(138~178 mm范围)由于向MBE腔体辐射热量，高辐射率对应的空气域温度更低。
图8所示为不同发射率下坩埚口区域(138~178 mm范围)轴线处温度曲线，发射率为0.05的时候，轴线处温度曲线最高，发射率为0.25时次之，发射率为0.95时最低。从仿真结果可以看出，坩埚外壁发射率越高，埚口区域温度越低，相差最大处(159 mm处)有90℃左右。蒸发气体在坩埚口处遭遇急剧降温凝结，将会影响束流量及束流角度，从仿真结果看，表面高发射率的坩埚蒸发气体凝结的现象会更严重，表面低发射率的坩埚有利于减少向坩埚外辐射热量，消除蒸发气体凝结的现象，这一结果与机理分析一致。
对于制作坩埚的材料，例如热解氮化硼、钽、钨等，表面发射率随表面粗糙度增加而变大[20]，不同表面处理工艺会改变材料表面辐射率，氧化表面也会增加辐射率[21]，所以对表面进行精细抛光和防氧化处理可有效降低其辐射能力，例如钽材料，抛光未氧化时发射率约为0.2，而粗加工严重氧化时发射率可达0.8。
坩埚表面粗糙度可以通过多种方法来控制，比较常见的表面粗糙度控制方法是打磨法，用不同规格的砂纸对坩埚表面进行打磨。砂纸型号的范围从12目到5 000目，目数越大，砂纸表面越光滑。150目的砂纸表面砂粒直径大，砂粒之间的间隙也非常大，打磨时砂粒接触工件表面，而砂粒之间的间隙则未起到打磨作用，因而打磨后的表面粗糙度较大，约为1.5μm。而1 200目以上的砂纸可以将工件表面凸出的颗粒都打磨掉，打磨后的表面光滑，表面粗糙度低于0.05μm。因此可通过选择不同规格的砂纸进行打磨来获得不同的表面粗糙度。另外，还可以通过喷涂耐高温低辐射率特种涂料来降低坩埚表面辐射率，某些复合纳米薄膜材料的红外发射率可低至0.011[22]，可以极大地减少坩埚向外辐射能量，提高能源利用率。
4结束语
本论文通过对分子束源炉进行传热机理研究，发现降低坩埚表面辐射率使坩埚“黑体化”，可降低坩埚口向MBE腔体的辐射热量，节省更多热量用于加热蒸发源。进一步采用数学建模和有限元分析方法，利用ANSYS仿真软件，对坩埚表面不同发射率下的分子束源炉温度场进行分析，发现随着坩埚表面发射率的提高，埚口区域温度不断降低，最大差值90摄氏度左右。仿真分析的结果验证了机理研究结论。
因此，对坩埚表面进行低辐射率处理将有助于提高提高坩埚的埚口温度，改善坩埚口处蒸发气体凝结的现象，提高分子束流量和稳定性，对于高性能分子束外延生长和设备研发具有重要意义。通过防氧化处理、精细抛光和表面喷涂特种涂料等处理方式，可以有效降低坩埚表面粗糙度，进而降低坩埚辐射率。
本课题的研究仍有待开展之处，例如在精细抛光和防氧化之外进一步有效降低辐射率。但开发一款适用于分子束源炉的可耐受1 100摄氏度以上高温且物化性能稳定的复合纳米薄膜材料仍需大量研究工作。
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