摘要：基于朔州市颗粒物组分和常规空气污染物数据，开展烟花爆竹燃放对PM2.5及其组分影响分析。结果表明：2022年“除夕至初二”观测时间内，烟花爆竹燃放造成污染物浓度快速上升，对PM2.5贡献最大，贡献率59.36%，贡献量88μg/m3。集中燃放期，水溶性离子除Ca2+外，其余8种离子（K+、SO42-、Cl-、NH4+、NO3-、Mg2+、Na+、F-）均出现增长，其中Cl-、K+浓度变化幅度最大（7.9倍），Mg2+次之（3.6倍）。集中燃放期SOR和NOR均有一定程度升高，SO2转化程度更高。集中燃放期Cl-和K+相关系数最高（0.973），非集中燃放期SO42-和NH4+相关性较好。
关键词：烟花爆竹,水溶性离子,PM2.5
0引言
人们通过燃放烟花爆竹来庆祝春节，但其成分中含硫磺、木炭粉、硝酸钾、氯酸钾，有时还添加镁、铁、铝粉等，其燃放会造成大气中SO2、NO2等浓度急剧增加，空气质量迅速恶化，对人身健康造成危害[1-3]。吕婧等[4]对陕西省春节烟花爆竹燃放期间PM2.5组分特征分析发现K+、Cl-、SO42-、NO3-、Mg2+、Al3+、Cu2+、Si2+和Ba2+浓度明显升高。王占山等[5]对北京市PM2.5组分特征分析发现春节烟花爆竹燃放期间SO42-、K+、Cl-浓度为观测期间平均值的4.5、10.5、6.8倍。吕文丽等[6]对保定市组分研究发现烟花爆竹燃放对PM2.5中K+、Mg2+、Cl-浓度贡献率在50%以上。此外还有天津[7-9]、南京[10]、兰州[11]、西宁[12]、成都[13]等也开展了烟花爆竹燃放对组分物质影响的研究。
朔州位于山西省北部、大同盆地西南端，三面环山地势较高，大气系统比较封闭，不利于污染物的扩散。本研究选取2022年除夕至初二颗粒物组分和常规空气污染物数据作为研究对象，开展烟花爆竹燃放对PM2.5及其组分的影响分析，以期为污染防治提供技术支撑。
1数据来源及研究方法
1.1数据来源
本研究数据来源于朔州市颗粒物组分自动监测站和附近国控空气站，指标包括水溶性离子组分（K+、Ca2+、Na+、Mg2+、NH4+、SO42-、NO3-、Cl-和F-）和重金属元素（K、Al、Ba、Si、Ca、Cu、Fe等）及常规空气污染物（SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3）。
观测时间2022年除夕（1月31日）1时至初二（2月2日）8时，除夕20时至初一13时为集中燃放期，其余时间为非集中燃放期。
1.2研究方法
1.2.1污染物贡献计算方法
本研究选取CO为参照物，采用比值法来估算烟花爆竹燃放对污染物的贡献。计算公式见式（1）—式（2）。
式中：M烟花为集中燃放期烟花爆竹燃放对M的贡献量，μg/m3；M为集中燃放期污染物的质量浓度，污染物包括PM2.5、PM10、SO2、NO2，μg/m3；N为集中燃放期CO的质量浓度，μg/m3；MAVER、NAVER分别为非集中燃放期污染物与CO的质量浓度均值，μg/m3；M贡献率为集中燃放期烟花爆竹燃放对M的贡献率，%。
1.2.2 SOR和NOR计算方法
本研究采用硫酸根氧化率（SOR）和硝酸根氧化率（NOR）来估算SO2和NO2的二次转化率，见式（3）、式（4）。
式中：ρ（SO42-）、ρ（SO2）、ρ（NO3-）和ρ（NO2）为SO42-、SO2、NO3-和NO2的浓度，mol/m3。
2结果与讨论
2.1烟花爆竹燃放对常规污染物的影响
观测时间内，烟花爆竹燃放造成常规空气污染物浓度快速上升，对PM2.5影响最大。通过对集中燃放期污染物贡献（图1）研究发现：烟花爆竹对PM2.5、SO2、NO2、PM10平均贡献率为59.36%、48.83%、34.77%、34.48%，平均贡献量为88、28、15、68μg/m3。
2.2烟花爆竹燃放对PM2.5组分影响
2.2.1水溶性离子特征
观测时间内，如图2所示，PM2.5中水溶性离子除Ca2+外，其余离子（K+、SO42-、Cl-、NH4+、NO3-、Mg2+、Na+、F-）均在集中燃放期出现峰值，峰值质量浓度分别为27.83、23.39、19.86、5.84、4.63、2.22、1.00、0.41μg/m3。与非集中燃放期相比，集中燃放期除Ca2+浓度下降了0.6倍外，其余8种离子（Cl-、K+、Mg2+、SO42-、NH4+、NO3-、F-、Na+）浓度分别增长了7.9、7.9、3.6、2.7、2.3、1.5、1.5、0.4倍，表明烟花爆竹燃放示踪性离子Cl-、K+浓度变化幅度最大，Mg2+次之。
2.2.2 SOR和NOR
SO2、NOx和NH3等前体物在大气中经过一系列复杂反应生成NO3-、SO42-、NH4+，当SOR和NOR大于0.1时，大气可能发生SO2、NOx的二次转化，值越高，表明同样浓度的SO2、NOx转化为二次颗粒物就越多。结果表明：集中燃放期SOR和NOR分别为0.21和0.08，较非集中燃放期SOR（0.17）和NOR（0.07）均有一定程度升高，SO2转化程度更高。
2.2.3水溶性离子相关性分析
如表3，集中燃放期Cl-和K+相关系数最高为0.973，Cl-和Na+相关系数0.940，K+和Na+相关系数0.922，表明Cl-、Na+、K+聚类程度高，具有相同的来源或者相似的形成途径，这与烟花爆竹主要成分构成密切相关，K+以硝酸钾和高氯酸钾作为氧化剂，Na+作为还原剂和着色剂，从而使离子之间有较高相关性。Mg2+和SO42-相关性系数较高为0.865，说明Mg2+、SO42-具有相似排放源，烟花爆竹中有大量硫酸盐，同时加入了一些镁粉，NO3-与Mg2+、K+和Na+相关性很差，说明NO3-与Mg2+、K+、Na+来源不同。
非集中燃放期SO42-、NH4+相关系数较高，0.928和0.917，主要以（NH4+）2SO4形式存在；非集中燃放期（后）Cl-、Mg2+和K+相关性较好，受到烟花爆竹零星燃放影响。
2.2.4烟花爆竹燃放对重金属元素影响
朔州市烟花爆竹集中燃放期PM2.5中重金属元素K、Al、Ba、Si、Ca、Cu、Fe平均质量浓度分别为9.53、2.62、1.43、0.72、0.47、0.21、0.20μg/m3，较非集中燃放期分别增加了8.79、2.34、1.30、0.06、0.2、0.19、0.08μg/m3，其中烟花爆竹示踪性无机元素K、Ba、Cu、Al浓度增长最多，增长倍数分别为11.8、10.2、9.4、8.6倍。在烟花爆竹中添加不同金属或金属盐会使烟花呈现不同颜色，添加铝镁合金会发出耀眼白光，添加NaNO3会发出黄光，添加Ba（NO3）2会发出绿光，这是烟花爆竹燃放造成金属浓度升高的主要原因。
3结论
1）朔州市烟花爆竹对PM2.5、SO2、NO2、PM10平均贡献率为59.36%、48.83%、34.77%和34.48%，平均贡献量分别为88、28、15、68μg/m3。
2）集中燃放期除Ca2+质量浓度（0.44μg/m3）下降了60%外，其余水溶性离子（Cl-、K+、Mg2+、SO42-、NH4+、NO3-、F-、Na+）质量浓度分别增长了7.9、7.9、3.6、2.7、2.3、1.5、1.5、0.4倍，烟花爆竹燃放示踪性离子Cl-、K+浓度变化幅度最大，Mg2+次之。
3）集中燃放期Cl-和K+相关系数最高0.973，Cl-和Na+相关系数0.940，K+和Na+相关系数0.922，Cl-、Na+、K+聚类程度高；Mg2+、SO42-相关性系数较高，说明烟花爆竹中有硫酸盐和镁。非集中燃放期SO42-和NH4+相关性系数较高，以（NH4）2SO4形式存在。
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