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摘要：大通量后处理厂是动力堆乏燃料后处理经济性发展的必由之路，所处理乏燃料具有235U初始富集度高、燃耗深的特点，且单台设备处理量也很大，给工厂的临界安全设计和经济性带来了巨大挑战。文章借鉴国际先进后处理厂设计理念，结合连续溶解器和处理目标乏燃料的特点，提出了采用10个核素的锕系置信燃耗信任制等级的应用，并通过计算给出了溶解器处理燃料的燃耗限值、临界安全分析的接受准则等关键数据。成果表明，燃耗信任制技术在后处理厂的应用不但能从根本上解决工厂的重要核安全问题，还可以为工厂的经济运行带来诸多益处。
关键词：后处理厂；连续溶解器；燃耗信任制；临界安全
1概述
目前，国际上动力堆乏燃料处理普遍采用湿法后处理技术，经济计算表明，建设大通量后处理厂更具经济性，是动力堆乏燃料后处理经济发展的必由之路，设计上单个工厂最适宜的生产能力应在800 t铀/年以上[1]。首端设施是后处理厂的重要组成部分，主要负责乏燃料的剪切、溶解、澄清等，其运行的好坏直接关系到工厂的产能、产品质量、放射性排放等工厂核心技术指标。溶解器是后处理厂首端设施的核心设备，该设备技术复杂，涉及专业面广，包括工艺条件、机械结构、特殊材料、临界控制、在线核测量和溶解控制等方面。溶解器也是影响工厂产能的关键，其核心是设备的临界安全控制，直接决定着整个工厂的安全和产量。因此，溶解器的设备选型和临界控制技术是后处理厂设计与运行关注的核心。
国际上主要后处理厂采用的溶解设备类型与临界控制方式如表1[2]所示。从临界控制方式可以看出，小通量后处理厂，溶解器主要采用几何安全设计大通量后处理厂，均采用溶解器结构几何良好设计外加特殊手段来实现临界安全。特殊手段包括采用子毒物与应用燃耗信任制技术等。从溶解器选型来看，英国和美国的大通量后处理厂主要采用批式溶解器，法国和日本等国家使用连续溶解器。运行经验表明，相比批式溶解器，连续溶解器具有连续工作、通量大，溶解液组成稳定、不需要调料，设备运行基本不需要人工干涉，溶解过程排气均匀、稳定、没有气峰、易于控制，对废气系统要求不高等技术特点和优势。目前，法国阿格厂使用的连续溶解器是世界上最先进、最成熟的溶解设备，日本六个所后处理厂采用相同的设备与技术。其运行经验显示，首端设施剪切溶解采用连续溶解设备，通过几何良好结构结合燃耗信任制技术进行临界安全设计，可有效解决工厂首端的核安全问题。
2燃耗信任制技术与应用情况
2.1燃耗信任制技术
燃耗信任制技术被定义为在围绕乏燃料开展的各项管理活动中，通过将燃料在反应堆中燃烧使得其反应性降低的情况纳入考量，来削减设计工作中由于对极端情况保守假设而引入不必要的安全裕量。传统设计中，设备与系统的临界安全分析将乏燃料视为未经燃烧的新燃料或者未经消耗的核材料，这使得设备与系统的反应性计算值具有显著的保守性。燃耗信任制技术考虑到了燃料在反应堆中燃烧使得反应性降低以及核材料消耗的情况，从而在维持适度的临界安全裕量的同时降低了分析结果的保守性。在后处理领域，燃耗信任制可用于评价后处理厂能否处理更高富集度的燃料，从而避免建造新设施或扩大旧设施的成本投入和环境影响。
核燃料核素组成的变化是其反应性降低的根本原因，通过分析可裂变物质净含量的减少、锕系元素的积累、裂变产物浓度的增加和可燃毒物浓度的减少来表征。保守的燃耗信任制技术应用要求考虑所有可裂变核素，并允许考虑性质和数量充分确定的任何中子毒物。下面是常用的不同级别的燃耗信任制：
(1)仅考虑易裂变核素净含量的变化；
(2)考虑易裂变核素净含量变化和锕系核素的中子吸收效应(仅考虑锕系核素，一般称为锕系置信)；
(3)考虑易裂变物质净含量变化、锕系核素和裂变产物的中子吸收效应(考虑锕系核素加裂变产物)。
2.2应用情况
国际上现有的法规未禁止在临界安全分析中使用燃耗信息技术。然而，考虑到验证临界安全计算程序的困难，以及证明所有相关影响都被考虑在内的挑战性，还有全部核素的燃耗信任制方法还没有得到批准，仅考虑部分核素影响的燃耗信任制技术已得到不同国家安全管理当局的批准。目前为止没有国家使用仅考虑易裂变核素含量的燃耗信任制，考虑部分锕系核素的燃耗信任制技术得到良好应用，使用这种方式的国家有法国、德国、俄罗斯和瑞士等。
截至目前，法国批准燃耗信任制技术用于湿法贮存、湿法与干法运输、乏燃料后处理领域，后处理采用锕系置信，临界安全分析考虑了235U、236U、238U、238Pu、239Pu、240Pu、241Pu和242Pu等8个核素。德国将燃耗信任制技术用于BWR组件的干法运输，针对CASTOR V/52干法运输容器，其临界安全分析仅考虑U和Pu的同位素，并限制运输燃料的最小燃耗为4.32×1014 J/t铀。俄罗斯批准燃耗信任制技术用于科拉核电站WWER-440乏燃料的湿法运输容器，仅考虑锕系置信，并要求运输乏燃料的最小平均卸出燃耗为2.16×1015 J/t铀。瑞士同样批准锕系置信的燃耗信任制技术应用于PWR乏燃料干法运输。另外，美国、韩国和西班牙的PWR湿法贮存水池，俄罗斯联邦和立陶宛的石墨反应堆湿法贮存水池，美国的干法贮存罐的临界设计中均采用了锕系元素加裂变产物的燃耗信任制技术。
表2[3]介绍了世界上不同国家对燃耗信任制技术的应用态度，目前大部分的燃耗信任制技术都应用于乏燃料的运输和贮存，只有法国明确将燃耗信任制技术用于乏燃料后处理。目前，国内对燃耗信任制技术的研究尚处于起步阶段，未建立完备的体系，主要研究方向是将其应用于乏燃料贮存水池。
3燃耗信任制技术在后处理厂中的应用分析
3.1首端连续溶解设备与技术
早期的后处理厂，包括阿格厂、西谷厂、巴威尔厂、卡尔斯鲁厄厂等首端设施均采用吊篮式溶解设备，实现对乏燃料的批式溶解，溶解方式可以是间歇式或半连续式。吊篮溶解设备是一种简单可靠的设计，但这种溶解方式有明显的缺点，特别是吊篮要将起尘的强放射性乏燃料短段从剪切机处运输到溶解装置，对强放起尘材料进行这种开放性操作是工厂所不希望的。另外，对废气处理系统要求过高，以及首端建设成本、运行成本高也是批式溶解方式逐渐被淘汰的原因。随着后处理技术的发展，溶解高燃耗氧化铀和铀-钚混合乏燃料的需要，美国、法国和英国相继开发了转轮式或螺旋推进式连续溶解装置。法国在封德纳奥罗兹核中心建立了转轮式连续溶解装置，生产能力为6 t/d，并将该装置应用在UP2-800和UP-3后处理厂，装置结构如图1所示。该装置由转轮和扁平槽构成，转轮内径1 m，外径2.7 m，厚16 cm，由12个体积相同的戽斗组成。正常运行工况时，旋转轮下部的4个戽斗浸没在扁平槽中，通过转轮的转速调节使燃料完全溶解，溶解后的废包壳用硝酸洗涤后自动卸出。溶解过程中硝酸与燃料逆流接触，整个溶解过程连续进行，溶解过程平稳(包括废气排放)，溶解液组成稳定，产生的溶解液不需要调料，可直接供应至下一道分离工序[1]。
目前，法国和日本的大通量后处理厂均采用了此转轮式连续溶解器，开发了先进、成熟的连续溶解工艺。连续溶解器结合燃耗信任制技术已在法国阿格厂应用多年，积累了多年运行经验，获得了良好生产业绩，技术上国际领先，特别值得未来后处理厂设计中借鉴，如图1所示。
3.2燃耗信任制技术在后处理厂中的应用分析
燃耗信任制技术与工厂处理乏燃料的特性紧密相关，在后处理厂的应用需结合目标乏燃料的特性开展深入分析论证与研究。按照3.1节转轮式连续熔解的结构，结合乏燃料的特征与工厂正常、异常工况下的工艺参数，开展燃耗信任制技术在首端设施中应用的初步临界安全分析。分析中考虑了以下几点：
(1)参考法国后处理厂燃耗信任制的应用等级，采用锕系置信[4]，考虑的核素包括235U、236U、238U、238Pu、239Pu、240Pu、241Pu、242Pu、237Np和241Am 10个。
(2)参考法国后处理厂设计，保守将乏燃料组件顶部距末端50 cm处(燃耗最小区域)的平均燃耗参数作为连续溶解器临界安全分析的输入条件[3]。
(3)临界安全分析考虑235U初始富集度为4.45%和4.95%的乏燃料。
(4)临界安全分析的接受准则为：采用燃耗信任制技术时，Keff+3△kp≤0.92(蒙特卡罗计算的统计学不确定度)。
连续溶解器临界安全分析采用棒栅模型，保守假设相近两个戽斗满载状态，各装1/3根乏燃料组件，燃料棒在戽斗内按最佳慢化距离均匀分布，按正六边形排布。各种工况下，扁平槽中的溶解液以UO2(NO3)2的形式存在，戽斗内燃料短段以UO2固体氧化物形式存在。对锕系置信的核素进行保守修正，采用燃耗信任制技术开展连续溶解器的临界安全分析，分析得出：
(1)初始富集度4.95%乏燃料的最小处理燃耗限值为2.289 6×1015 J/t铀，初始富集度4.45%乏燃料的最小处理燃耗限值为1.728×1015 J/t铀。
(2)处理乏燃料组件顶端50 cm处的平均燃耗大于最小处理燃耗限值时，连续熔解器按照设计通量进行处理；当顶端50 cm处的平均燃耗小于最小处理燃耗限值时，需要对单个戽斗的装载质量进行控制，通过装载质量限制保证设施临界安全，分析显示连续溶解器的处理质量与燃耗测量值呈正指数关系。
(3)新燃料235U初始富集度小于2.5%时，连续溶解器正常运行，不存在临界安全风险。
根据国际上实验验证数据显示，正常情况下压水堆出堆乏燃料组件顶端50 cm处的平均燃耗约为组件平均燃耗的75%，2.289 6×1015 J/t铀的最小处理燃耗限值对应的组件平均燃耗为3.024×1015 J/t铀，国内三代压水堆出堆乏燃料组件的平均燃耗均在3.456×10 15 J/t铀以上，正常情况下只有极少数乏燃料的平均燃耗低于3.024×1015 J/t铀，辅以质量控制可简单解决此类乏燃料处理的临界安全问题。由于这类燃料组件数量极少，因此燃耗信任制技术的应用不会影响到工厂的生产能力。分析可以看出，应用燃耗信任制技术可经济性地解决大通量后处理厂首端设施的临界安全问题。
4结语
通过初步的临界安全分析可以看出，连续溶解器设备与燃耗信任制技术可作为未来大通量后处理厂建设借鉴的一条优异技术路线。本文仅对燃耗信任制技术能否应用于后处理厂进行了初步的分析，具体的应用方案及可行性还需开展深入研究，特别是乏燃料组件的燃耗曲线分布、燃耗数据的准确计算、应用核素的保守修订，以及燃耗的准确测量等。
参考文献：
[1]捷姆利亚努欣,伊利延科,康德拉季耶夫,等.核电站燃料后处理[M].北京：原子能出版社,1996.
[2]任凤仪,周镇兴.国外核燃料后处理[M].北京：原子能出版社,2004.
[3]International Atomic Energy Agency.Implementation of burnup credit in spent fuel management systems[R].Vienna:Proceedings of an Advisory Group Meeting,1997.
[4]JUTIER L,RIFFARD C,SANTAMARINA A,et al.Burnup credit implementation for PWR UOX used fuel assemblies in France:from study to practical experience[J].Nuclear science&engineering the journal of the American nuclear society,2015,181(2):105-136.
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