“碳中和”背景下农田碳通量观测方法综述*论文

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　　摘要： 自工业革命以来， 温室气体的排放量开始大幅度增加， 温室效应对人类的生产生活产生了深远的影响 。其中， 农业活动产 生的温室气体比例较大， 而农业又是我国的基础产业， 所以对于农业温室气体通量的观测尤为重要 。 目前， 农田温室气体通量监 测方法都已经比较成熟， 但仍然存在浪费时间和人力等缺点 。基于此， 对箱法 、涡度相关法和基于可调谐二极管激光吸收光谱技 术这 3 种农田温室气体通量观测方法的发展和优缺点进行详细阐述和总结分析， 同时， 也在提高农田温室气体通量观测方法的效 率方面提出了一些建议和展望。

　　Abstract: Since the industrial revolution, greenhouse gas emissions have increased significantly, and the greenhouse effect has had a far- reaching impact on human production and life. Among them, agricultural activities produce a large proportion of greenhouse gases, and agriculture is China’s basic industry, so the observation of agricultural greenhouse gas flux is particularly important . At present, farmland greenhouse gas flux monitoring methods have been relatively mature, but there are still shortcomings such as waste of time and manpower. In view of this, the advantages and disadvantages of the box method, vorticity correlation method and tunable diode laser absorption spectroscopy based on the three farmland greenhouse gas flux observation methods, are summarized and analyzed. At the same time, some suggestions and prospects are put forward for the in-depth research on improving the efficiency of farmland greenhouse gas flux observation methods . Key words: greenhouse gases in farmland; carbon neutralization; carbon flux

　　0 引言

　　全球地表平均温度和平均降水将在未来 20 年内大幅 增加[ 1]， 这种现象与温室气体排放量升高有着直接的关 系 。基于此， 中国在第 75 届联合国大会上明确指出： 到 2030 年前中国碳排放量尽量实现“碳达峰”， 到 2060 年 前尽量实现“碳中和”。“碳达峰”和“碳中和”的“双 碳”目标， 已经是中国的一大战略[2]。

　　有关数据表明， 农田温室气体排放约占全球人类排 放总量的 13.5%， 并以每年近 5% 的速度上升， 已成为温 室气体的第二大排放源[3] 。基于此原因， 联合国气候变 化会议之后， 农业减排得到了重视， 并被世界各国列为 了减排的重点项目[4] 。作为农业大国， 中国农业生产排 放了大量的温室气体， 约占据了全国温室气体排放总量 的 11%[5] 。 因此， 在我国， 减少温室气体排放的潜力也 很大， 做好对农田温室气体的监测对于我国早日实现 “碳达峰”和“碳中和”具有重要意义。

　　研究表明， CO2 对温室效应的贡献水平最高， 而 CH4 对温室效应的贡献水平仅次于 CO2[6] 。所以本文主要研究 的是观测 CO2 和 CH4 这两种温室气体在农田中的排放所 使用的方法情况， 当下以碳排放通量作为农田温室气体 观测的主要指标， 常用的碳通量观测方法有箱法 、涡度 相关法和基于可调谐二极管激光吸收光谱技术 ( TDLAS ) 的气体检测方法等， 这些方法有各自的优缺点， 接下来 本文将对这几种方法进行详细介绍。

　　1 箱法

　　箱法在土壤气体排放的观测方面得到了大量应用， 并且是目前使用率最高的一种农田温室气体采集方法[7]， 其测量原理是在植被上方以特定尺寸的箱体覆盖一定面 积的土壤， 然后测量箱中目标气体随时间的变化， 基于 此， 可计算气体的通量 。箱体通常由性质稳定的材料制 成， 如有机玻璃， 根据箱体是否与外界产生空气交换， 箱法可以分为静态箱法和动态箱法两种。

　　1.1 静态箱法

　　静态箱法是测量农田温室气体的重要方法， 在水田 和旱田中都得到了广泛的应用[8-9] 。其原理是准备一个特 定体积的封闭箱子， 覆盖在待观测农田表面， 使外界的 气体不能与箱子内的气体进行交换 。箱体底部通常会连 接钢框， 用来埋进土壤中固定箱子 。每隔一定时间从箱 内抽取一定量的气体样本并用气体分析仪进行检测， 箱 内气体浓度会随时间而变化， 据此得出目标气体通量 (图 1)。

　　在使用静态箱法时， 箱容积大小 、土壤状况 、作物 品种 、密闭时间长短等因素都会对农田 CO2 的排放产生 影响 。杜睿等[ 10]发现测量过程中封闭时间长短会影响结 果： 密闭时间过短， 会导致气体排放量过小， 增大误差; 密闭时间过长， 会增大箱内气体与箱外气体的差别， 也会 增大测量误差 。万运帆等[ 11] 实验发现箱体容积约 0.5 m3 时， 受温度上升的影响更小 。王迎红等[ 12]通过对土壤通 量的长期研究发现， 农田生态系统应使用 65 cm×65 cm× 90 cm 的中大型样品箱 。石飞飞等[ 13]测量气体通量时会在 箱内放一个小风扇， 取样前打开， 使箱内气样混合均匀， 取样后再关闭 。为了解决当取样量大时箱内气压降低的 问题， Mosier AR 等[ 14]将一根细不锈钢管或塑料管插入箱 体， 以保持箱体内外压力平衡 。Cai 等[ 15]会在箱体内附上 一个压力控制袋， 以保持箱体内外压力平衡 。封闭的箱 子会留一个可闭合的缺口作为取样口 。取样时打开取样 口， 取样完成时再关闭取样口 。李志安等[ 16]会在箱体中 心连接不锈钢管或 PVC 管到箱体外部， 方便取样。

　　静态箱法早期是与碱液吸收法相结合来使用的， 静 态箱-碱液吸收法发展成熟， 操作简单， 设备便宜， 只 需要在静态箱中取出一定量气样， 然后用酸碱滴定法测 出碱液所吸收的 CO2 的量， 就可以计算出 CO2 的通量 。 经过多年的改进， 现已发展成为静态箱-气相色谱法。

　　静态箱-气相色谱法的测量方法是： 在农田表面盖 上箱子， 然后定期收集箱内的气体， 并返回实验室测量 气体中 CO2 的浓度， 算出气体的通量 。 1994 年， 王跃思 等[ 17]创新性地把其和自动监测系统相结合， 使其可以对 气体进行自动 、连续地测量， 在农田生态系统中得到了 使用 。2003 年， Wang 等[ 18]改进了 Agilent4890D 型气相色 谱仪， 很大程度上提高了温室气体通量检测效率 。2011年， Wang 等[ 19] 又改进了一种基于氦气的静态箱-气相色 谱法检测系统， 可以减少换气时间， 提高了测量效率， 并且可以对 CO2 、N2O 和 CH4 三种气体同时进行测定 。随 着时间的推移和技术的发展， 静态箱-气相色谱法已广 泛应用于各种自然环境中的土壤温室气体测量。

　　静态箱法操作简单 、价格低廉， 而且还能测量 CO2 和 CH4 等多种气体， 因此， 被广泛用于对农田温室气体 的监测 。但在测定时， 箱体原料 、箱容积大小 、作物品 种 、植被覆盖率 、地理位置差异等对农田 CO2 排放都会 产生影响， 导致箱内外气体差异较大， 从而增大测量误 差， 而且其只适合在小区域上对气体的通量进行测量 。 在实际测量中， 静态箱法一般与气相色谱法相结合来使 用 。经过多位学者多年的不断完善， 静态箱-气相色谱 法的精度有了很大的提高， 但仍存在无法实现定点测量、 连续测量和测量结果误差较大的缺点。

　　1.2 动态箱法

　　动态箱法的工作机理与静态箱法十分相似 。与静态 箱法不同的是， 动态箱法的作用机制是将箱体外部的气 体不断导向箱内， 而箱体内部的气体则不断地流出箱外。 气体流速与气体进出口处的浓度差的乘积为目标气体的 通量 (图 2)。

　　到了 20 世纪 70 年代， Denmead 等[20]开始使用动态箱 法来测量土壤温室气体排放通量 。Fang 等[21]用动态箱法 与气相色谱仪结合来测量 CO2 等温室气体的通量 。黄进 宝等[22]用有限流通密闭室法测量农田温室气体通量， 它 实际上是一种简化的动态箱法 。有限流通密闭室法对箱 内空气的交换频率要求较高 (约 15 次/min)， 所以样品 箱的体积应尽可能小 。通常， 会选择高度小于 5 cm 的采 样箱， 这种采样箱无法覆盖住植株， 因此， 在农作物生 长期只能测量植物行之间的裸土 。为了解决这个问题， Fang 等[23]在测试时使用了高动态箱， 以便可以盖住植物。 但弊端是高动态箱的体积较大， 所以气体的置换频率比 有限流通密闭室法小很多 。针对上述问题， 童华君等[24] 提出了准动态箱法， 其不仅解决了有限流通密闭室法不 能覆盖植物的缺陷， 而且准确性与有限流通密闭室法相 比并不差。

　　动态箱法的优势在于箱内气体更接近自然状态， 测 量结果也与实际值更相近 。但在实际使用的过程中， 不 仅要保持气流平稳， 还要把箱内外气压差降到最小， 不能产生明显的空气对流， 这对设计和操作的要求都非常 高， 所以目前动态箱法使用的较少。

　　2 涡度相关法

　　涡度相关指的是物质的垂直通量， 在使用涡度相关法对大气与森林 、草地或农田之间的 CO2 等进行测定时， 不会破坏环境[25]， 其通过计算被测气体的浓度及其垂直速度的协方差来确定被测气体通量 (图 3 )。涡度相关法的观测系统分为两种： 分别是开路和闭路， 开路系统响应速更度快， 数据不易丢失， 测得的气体通量误差小;而闭路系统则比开路系统更稳定， 但测得的气体通量误 差较大。

　　1895 年雷诺创建了涡度相关的理论框架， 即雷诺分 解法 。 1951 年， Swinbank 等[26]利用涡度相关法进行了实 地观测研究， 当时还没有涉及到 CO2 通量的问题 。20 世 纪 70 年代初， 涡度相关技术才真正开始运用于测定 CO2 通量 。到了 20 世纪 90 年代， Li-COR 公司开发出了高精 度的 CO2-H2O 红外分析仪， 这是涡度相关观测技术历史 上的一次重大突破与创新[27]。

　　涡度相关法被认为是碳通量测定的标准方法， 在农 田碳通量研究领域得到了广泛的发展[28] 。涡度相关法在 平坦的土壤表面效果更好， 可以实现连续的 CO2 观测 。 在实践中， 涡度相关法研究尺度更大， 更有代表性， 其 系统的维护也比较方便， 可以节省大量人力， 并且在直 接测定气体通量时不会对环境造成影响 。尽管如此， 涡 度相关法的缺点也很显， 在实际观测中， 其易受地形和 气象条件限制， 夜晚又会增大观测误差， 对大气条件的 要求相对较高， 检测仪器也十分昂贵且数据处理过程复 杂， 这些都大大限制了其应用范围。

　　3 可调谐二极管激光吸收光谱技术

　　可调谐二极管激光吸收光谱技术 ( TDLAS ) 起源于 20 世纪 60 年代， 在使用时， 要用激光发射器向待测气体 发射一束激光， 使其在被测气体中通过， 然后在另一端 对这束穿过了待测气体的光束进行吸收 。在此过程中， 不同种类的气体会不同程度的吸收掉激光束的能量， 然 后根据激光束剩余能量可得到气体的光谱信息， 最后可 根据光谱信息得出目标气体的浓度， 从而测出待测气体 通量 (图 4)， 通常在对温室气体进行检测时， 可调谐二 极管激光吸收光谱技术要与长光程吸收池一起使用 。 TDLAS 有两种常见的探测方法： 直接吸收光谱法和波长 调制吸收光谱法 。直接吸收光谱法包括波长扫描和不变波长两种 。在初期的吸收光谱研究中， 不变波长更为常 用 。后来， 随着激光器等控制器的迅速发展， 使吸收光 谱的发展方向发生了改变， 变成了以波长扫描和波长调 制为主的发展方向。

　　近年来， 得益于半导体激光器的迅速发展， 使可调 谐激光器获得高分辨率红外光谱的技术也得到了快速提 高[29] 。Sonnenfroh 等[30]在实验室通过直接吸收的反演计算 方法建立了一种对于对流层低层次 NO2 原位监测的高灵 敏度 TDLAS 技术， 为以后进一步测量气体浓度奠定了基 础 。 1994 年， Mihalcea 等[31] 在实验室搭建了 TDLAS 实验 平台， 测定了光谱吸收系数随温度和压力的变化规律 。 1997 年， Weldon 等[32] 测得了 CO2 和 H2S 的吸收谱线， 该 实验创新地将一种实验装置同时应用到两种不同气体的 测量中， 为以后大气组分浓度测量奠定了坚实的实验基 础 。 1981 年 Reid 等[33] 利用 TDLAS 装置给出了计算谐波 信号与实验谐波信号之间的详细比较， 实现了对气体浓 度的测量 。2003 年， 刘瑾等[34-35]在红外光谱中， 研制了 基于 CH4 特性的光纤甲烷气体传感器， 为了实现对 CH4 的二次谐波检测， 调整了半导体激光器 ( SFB LD ) 的光 源， 使其在灵敏度 、防光路和电磁干扰等方面都有了很 大提升 。2008 年， 浙江大学周晓巍等[36]建立了气体状态 空间模型， 将卡尔曼滤波算法用到了 TDLAS 气体浓度测 量的反演中 。2011 年， 昆明理工大学伍昂等[37]将 AM-FM 方法运用到了求解二次谐波信号线型计算的表达式中， 得到了全新的二次谐波信号推导公式。

　　因为地球上的温室气体在土壤中的含量非常低， 所 以要做到精确测量， 测量仪器的准确性和灵敏度就显得 尤为重要 。近年来， 量子级联激光器 (QCL) 因其优越 的性能成为了研究者们心目中的理想红外光源， 将其与 TDLAS 和波长调制光谱 ( WMS ) 结合使用， 可以大幅度 提高检测温室气体的效率[38] 。2011 年， Wang 等[39]用量子 级联激光器技术和波长调制光谱相结合， 在 CO2 的检测 中， 使其灵敏度大大提高 。2013 年， 吉林大学曹天书 等[40]在实验室设计了一款应用于 TDLAS 技术气体检测的 专用锁相放大器 。2014 年， 中国海洋大学信丰鑫等[41]将 TDLAS 技术应用在大气环境监测中。

　　可调谐二极管激光吸收光谱技术非常适用于不同环 境中的快速检测气体成分[42-43] 。此外， 它还具备单色性 和波长的可调谐征， 所以可以有效防止背景气体吸收和 粉尘等问题对结果带来的影响[44]， 该技术不需要进行预处理， 并且具有灵敏度高 、响应速度快 、不易失真 、维 护方便 、运行成本低 、试验系统简单等优点， 这些优点 使 TDLAS 技术在气体检测等领域受到了广泛的认可， 也 使其较多应用于土壤温室气体的检测中 。随着相关仪器 的不断发展， 量子级的联合激光器与 TDLAS 技术相结合 的方式正在使大气监测朝着高精度 、高效率 、一体化和 自动化的方向发展。

　　4 分析和讨论

　　本文主要对一些常用的农田温室气体监测方法路径 规划算法进行总结， 对一些方法的优缺点， 应用场景进 行概述， 结果如表1所示， 并对这些方法进行分析与讨论。

　　( 1 ) 在测量的准确性方面 。静态箱是密封的， 长时 间的密封会影响箱内植物与土壤微生物的的正常呼吸作 用， 造成箱内外气体差异变大， 产生较大误差 。采样时 需要从静态箱中抽出一定量气体， 在这个过程中会产生 负压， 从而促进土壤中气体的排放， 会使接下来的测量 误差变大 。动态箱法是与自然环境相通的， 所以不会有 上述的误差， 但不管是静态箱法还是动态箱法， 都需要 人工采集气体样本并运送到实验室完成测量， 采样瓶在 运输中可能会漏气， 从而造成误差 。相比之下， 涡度相 关法使用的是高精度的涡度仪器进行直接测量， 准确度 要比箱法高很多 。但在晚上， 大气湍流较弱， 农田产生 的 CO2 达不到涡度仪器的高度， 所以夜晚测量到的碳通 量会较低， 而天亮后由于大气湍流变强， 夜间产生的这部分 CO2 会同天亮后产生的 CO2 一同被送到涡度仪器的 高度， 从而被测量到， 造成碳通量测量结果偏高 。TD ⁃ LAS 技术是通过向待测气体发射激光， 形成光谱的方式 测量碳通量的， 单色性和波长的可调谐性可有效防止背 景气体吸收和粉尘等问题对结果带来的影响， 所以准确 性很高。

　　( 2 ) 在可操作性方面 。静态箱法需要提前一天将底 座埋入土壤， 保证箱体与土壤之间是密封的就可以了， 操作相对简单 。而动态箱法必须使气流保持稳定， 把箱 内外气压差控制在最小范围内， 这在设计和操作上难度都很大 。涡度相关法的通量塔和涡度仪器安装一次， 便 可以常年进行测量， 只需要定期进行维护， 十分方便， 可操作性强 。TDLAS 技术由于没有运动器件， 所以在发 射激光时只能依靠人工来改变仪器方向来测量不同位置 的碳通量， 很不方便 。在未来， 可以考虑用智能巡航机 器人对其进行搭载， 然后用机器人载着仪器进行各个方 向的碳通量测量， 会方便 、高效很多。

　　( 3 ) 在成本方面 。静态箱法和动态箱法的箱体都是 比较廉价的 。但若测量的农田范围较大， 则需要多个箱 子， 不仅是在铺设箱子方面， 而且在取样和测量样本等 方面工作量都很大， 所以要消耗大量的人工 。涡度相关 法用到的通量塔和涡度仪器都是尖端仪器， 价格高昂， 而且定期维护的人工费用也较高， 相比于箱法， 成本相 当高昂 。与涡度相关法相比， TDLAS 技术由于不存在运 动器件， 而且维护方便， 所以成本较低， 具有很大的应 用潜力。

　　5 结束语

　　通过上文可知， 当下主流的农田温室气体通量监测 方法大都存在一些不足之处 。 比如箱法误差较大， 涡度 相关法成本太高， TDLAS 技术虽然准确性高而且成本也 相对较低， 但其装置中一般无运动器件， 需要手工完成 改变位置的操作。

　　随着人工智能的发展， 机器人的应用领域越来越多， 未来可以考虑把农田碳通量观测和陆地移动机器人相结 合， 使用以 Arduino 为核心的智能巡航机器人对监测仪器 进行搭载， 这不仅可以实现远程遥控， 还可以避免人为 挪动仪器对待测环境造成的破坏， 节省了人力的同时提 高了测量结果的可信度。

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